Bộ sưu tập này gồm 231 bản sách và các tài liệu liên quan gồm nhiều thể loại như: Truyền kiều, sách giáo khoa, sách nghiên cứu, sách tham khảo, kịch bản sân khấu, băng nhạc, tem thư. Bộ sưu tập được viết bằng các ngôn ngữ, chữ Nôm, Hán, Pháp, Anh, Nhật Bản, Quốc ngữ. Bộ sưu tập có 141 bản Truyện Kiều và viết về Truyện Kiều, 28 bản Truyện Kiều ngoại văn, 18 bản Truyện Kiều mi ni, 44 bản sách tham khảo Truyện Kiều, Nguyễn Du và băng cải lương do 51 nhà xuất bản trong và ngoài nước phát hành, in ấn. Rất nhiều cuốn sách trong bộ sưu tập quý hiếm được ông Trần Phú Sơn sưu tầm như bản Kim Tuý Tình Từ của Phạm Kim Chi xuất bản năm 1915. Đặc biệt trong bộ sưu tập có 9 kịch bản sân khấu với các thể loại Tuồng, chèo, Cải lương, trò Kiều do các soạn giải nổi tiếng trong nước sáng tác. Theo ông Trần Phú Sơn thì nhiều cuốn sách ông mua với giá rất cao như cuốn Truyền Kiều viết bằng chữ Nhật Bản, hay cuốn Tuồng cổ.

Ban quản lý khu di tích Nguyễn Du đã tổ chức nhiều đợt sưu tầm, song đây là những tư liệu rất quý hiếm viết về nhà văn hoá Nguyễn Du và tác phẩm Truyện Kiều nổi tiếng của ông được một cá nhân tặng. Nhờ bộ sưu tập tư liệu này, sẽ giúp cho du khách hiểu rõ hơn về thân thế sự nghiệp con người danh nhân văn hoá dân tộc và con người Hà Tĩnh.